大連化學(xué)物理研究所揭示克里奇中間體在大氣中降解全氟異丁腈的關(guān)鍵作用

2025年04月09日 13:56:32 人氣: 40334 來源: 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所

　　【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室董文銳研究員、楊學(xué)明院士實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合理論研究合作者貴州民族大學(xué)龍波教授、美國(guó)明尼蘇達(dá)大學(xué)Donald G. Truhlar教授，在克里奇(Criegee)中間體雙分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)全氟異丁腈((CF3)2CFCN)在大氣中主要通過與克里奇中間體反應(yīng)途徑被消耗，而非羥基自由基(·OH)途徑，為評(píng)估(CF3)2CFCN作為六氟化硫(SF6)替代氣體提供了科學(xué)依據(jù)。

　　SF6因其優(yōu)秀的絕緣性能廣泛應(yīng)用于電力設(shè)備中，但其極高的全球變暖潛能值(GWP100=23,500)和超長(zhǎng)大氣壽命(3,200年)，使其成為強(qiáng)效的溫室氣體之一。尋找既具備良好絕緣性能又環(huán)境友好的替代物是減緩氣候變化的關(guān)鍵。(CF3)2CFCN是一種無毒化合物，有著良好的絕緣性能和較低的全球變暖潛能值(GWP100=3,650)，是最有可能替代SF6的介質(zhì)絕緣氣體之一。

　　傳統(tǒng)氣候模型通常只將與羥基自由基的反應(yīng)和光解作用作為清除大氣污染物的主要途徑。本工作中，科研人員對(duì)克里奇中間體(CH2OO和syn-CH3CHOO)與(CF3)2CFCN的反應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)研究，通過測(cè)量反應(yīng)速率常數(shù)隨溫度的變化，并結(jié)合最新的電子結(jié)構(gòu)計(jì)算及雙層次動(dòng)力學(xué)理論發(fā)現(xiàn)，(CF3)2CFCN與CH2OO和syn-CH3CHOO的反應(yīng)速率約為其與羥基自由基反應(yīng)的70倍和3倍；如果將與克里奇中間體反應(yīng)作為新的清除途徑納入全球大氣模型中，(CF3)2CFCN的大氣壽命從原估計(jì)的56年大幅降至2至34.5年(差異源于全球不同區(qū)域克里奇中間體濃度及組分的變化)；克里奇中間體參與降解反應(yīng)導(dǎo)致(CF3)2CFCN全球變暖潛能值顯著降低(GWP100=153至2,243)，遠(yuǎn)低于SF6(GWP100=23,500)。理論模擬與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果高度一致，表明應(yīng)用最新的電子結(jié)構(gòu)計(jì)算和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)理論方法能夠準(zhǔn)確預(yù)測(cè)高反應(yīng)活性物種的反應(yīng)速率常數(shù)，為理解復(fù)雜反應(yīng)體系提供了可靠的理論框架。該工作進(jìn)一步確認(rèn)了(CF3)2CFCN的低碳特性，證明其是溫室氣體SF6的有效替代品，助力推動(dòng)碳減排和減緩全球氣候變暖。

　　上述工作以“Criegee Intermediates Significantly Reduce Atmospheric (CF3)2CFCN”為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的共同第一作者是我所聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生姜淏天和貴州民族大學(xué)碩士研究生謝朝璐。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、科技部科技創(chuàng)新2030-重大項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院科研儀器設(shè)備研制等項(xiàng)目的資助。

關(guān)鍵詞：環(huán)境監(jiān)測(cè),大氣污染

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